期刊信息
主  编:谢在库
执行主编:
杨为民 阳永荣
副  主 编:
吴德荣 周兴贵
     胡晓萍(常务)
 
2021年 37卷 4期
刊出日期:2021-08-25

研究论文
综述
 

      研究论文
陈思磊,曹约强,周兴贵
甲烷联合重整反应镍基尖晶石催化剂的制备与性能
2021 Vol. 37 (4): 289-295
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采用传统浸渍法和溶胶凝胶法分别制备了Ni/MgAl2O4催化剂,并采用氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和程序升温脱附(TPD)对催化剂进行表征,考察了催化剂在甲烷联合重整(CSCRM)反应中的催化性能。结果表明:与传统浸渍法制得的Ni催化剂相比,采用溶胶凝胶法制备的Ni/MgAl2O4催化剂中Ni物种与载体之间的作用力更强,在CSCRM反应中表现出更高的催化活性和稳定性。进而,基于溶胶凝胶法探究了Ni/MgAl2O4催化剂中Ni负载量对反应性能的影响,探讨了溶胶凝胶法制备的Ni/MgAl2O4催化剂的构-效关系,为CSCRM反应的非贵金属Ni基催化剂设计与优化提供借鉴。
赵 岩,杨 帆,岑宇昊,朱卡克,朱学栋
相转移合成Beta分子筛及其四氢萘加氢裂化性能
2021 Vol. 37 (4): 296-303
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近年来将轻质循环油转化为轻质芳烃的工艺路线备受关注,但存在目标产物收率低的难题。制备具有强扩散性能、适度酸性的介孔纳米Beta分子筛可以有效改善其催化性能。为此提出了一种在甲苯和水两相体系中结合水热法并借助生长修饰剂合成Beta分子筛的新策略。结果表明:与常规相转移方法相比,新方法产物颗粒较小且堆积孔更加丰富,具有更多的中强Br?nsted酸位点。合成过程中水相引入十六烷基三甲基溴化铵且负载Ni和Sn制备的Ni-Sn/Beta-C催化剂,在四氢萘加氢裂化探针反应中对目标产物的收率高达74%,这归因于其较高的介孔量及优异的酸性质。
钱惺悦,高志峰,赵宜涛,何光裕,陈海群
尖晶石铁酸锌复合材料的制备及其可见光催化性能
2021 Vol. 37 (4): 304-311
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为提高尖晶石铁酸锌(ZnFe2O4)对环丙沙星(CIP)的光降解催化活性,采用溶剂热法制备以还原氧化石墨烯(RGO)为基底并负载氧化铋(Bi2O3)的Bi2O3/ZnFe2O4/RGO光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见分光光度计(UV-vis)等对催化剂的微观结构进行了表征,并将该纳米复合材料应用于光催化降解CIP中。结果表明:当Bi2O3/ZnFe2O4/RGO纳米复合物中Bi2O3的摩尔分数为20%,RGO的质量分数为10%时,可见光照射下CIP的光降解效率约92.4%,准一级动力学常数是ZnFe2O4的3.36倍,5次循环后,CIP的降解效率仍可保持在86.2%。Bi2O3/ZnFe2O4/RGO光催化性能的提高可归因于异质结的构建和RGO的负载显著增加了催化剂活性位点,提高了光生电子-空穴对的分离效率,从而有效增强了CIP降解的光催化活性。
杨 柳1,缪 赟1,2,李腾飞1,王 岚2,王龙耀2
微波辅助加氢裂化LAY分子筛制备
2021 Vol. 37 (4): 312-317
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针对加氢裂化LAY分子筛的制备,考察了微波辅助USY分子筛铵离子交换改性和氟硅酸铵改性过程,优化了制备工艺条件,并对分子筛的结构形貌等进行了表征。结果表明:与传统的4次逆流交换与1次混合酸改性制备工艺相比,新技术突破了制备工艺流程繁琐的瓶颈,其中分子筛离子交换改性可1次完成,且反应时间缩短至15 min。采用微波辅助技术制备的加氢裂化LAY分子筛,其主要物化性质参数满足同类型分子筛工业产品质量要求,新技术方法能够为加氢裂化分子筛工业生产优化提供关键技术支持。
劳家正1,崇明本2,程党国1,2,陈丰秋1,2,詹晓力1,2
铋钼催化剂上丁烯氧化脱氢制丁二烯的本征动力学
2021 Vol. 37 (4): 318-328
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采用水热法制备了Bi2MoO6纳米片催化剂、共沉淀法制备了BiMoV0.15催化剂,在固定床反应器中研究了两种催化剂上丁烯氧化脱氢制丁二烯的本征动力学。采用幂函数模型对不同条件下测得的动力学数据进行了拟合,建立了本征动力学模型,并得到了活化能和反应级数等相关参数。结果表明:由于不同的反应温度区间拥有不同的速率控制步骤,Bi2MoO6纳米片催化剂和BiMoV0.15催化剂均在653 K左右存在活化能转折现象;且不论在何温度区间,Bi2MoO6纳米片催化剂的活化能均低于BiMoV0.15催化剂的活化能,表明Bi2MoO6纳米片催化剂能有效降低反应能垒,使得反应更易进行;经检验,所得的本征动力学模型可靠性良好。进一步将动力学实验结果与Mars van Krevelen(MvK)机理相结合,阐明了动力学唯象规律和反应机理的内在联系。
冯黄河1,蒋瑜芳1,袁诗谣1,顾雪萍1,2,冯连芳1,2,褚洪岭3,刘 通3
BF3/乙醇催化1-癸烯连续齐聚过程牌号定制策略
2021 Vol. 37 (4): 329-337
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聚α-烯烃(PAO)用于高档润滑油的基础油,以模型为工具建立优化命题并面向质量指标求解是高品质PAO牌号定制的有效手段。基于BF3/C2H5OH催化体系下1-癸烯连续齐聚的稳态模型,分析了工艺条件对产物组成和单体转化率的影响规律,结果表明:反应温度影响聚α-烯烃(PAO)组成和单体转化率;引发剂用量影响单体转化率;反应压力和平均停留时间增大到一定程度后不再影响反应。对比各工艺条件单变量优化与多个工艺条件同步优化,结果显示前者收敛性更好,计算结果更准确,且受初始值影响较小。采用单变量依次优化策略,以单体转化率达到95%和产物中三聚体和四聚体总含量达到80%为目标,得到了最佳工艺条件:反应温度为30 ℃以及引发剂与单体进料质量比为0.66%。
刘家良1,张 辉1,郑秋颖1,张 吉2,李 明1
咔唑基二阶非线性光学生色团的设计与合成
2021 Vol. 37 (4): 338-344
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为了探究不同给电子体与共轭桥和受体的匹配效应,以咔唑为共轭桥,以久洛尼定(GLN)为电子给体,2-[(3-氰基-4,5,5-三甲基呋喃-2(5H)-亚烷基)]丙二腈(TCF)作为电子受体,通过Wittig和Vils meier等反应合成了一种新型生色团。采用核磁共振氢谱(1H NMR)对其结构进行了表征,并通过热重分析、紫外吸收光谱以及密度泛函数理论(DFT)计算对分子的稳定性以及微观非线性光学性能进行了研究。结果表明,新型生色团展现了良好的非线性光学性能以及热稳定性。
孙旭东,张森林,张军伟,吕久利
聚乙烯吡咯烷酮粉碎过程残留单体及其脱除方法研究
2021 Vol. 37 (4): 345-350
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研究了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)粉碎加工过程中残留单体N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)升高的机理,并采用高温脱除法和动态负压脱除法对PVP粉末进行了处理,并采用高效液相色谱仪、乌氏黏度计、激光粒度仪和粉体性能测试仪等分析了不同残留单体脱除工艺对PVP粉末各项指标的影响。结果表明:动态负压脱除法可有效脱除PVP粉末中的残留NVP,处理3 h后NVP残留量由13.30 mg/kg降低至3.60 mg/kg,满足NVP残留量低于10 mg/kg的药典标准,且对PVP粉末外观、粒径和粉体性能等物理特性未产生明显影响。
      综述
李令豪,华子乐
多级结构钛硅分子筛及其催化氧化应用研究进展
2021 Vol. 37 (4): 351-362
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近年来,多级结构钛硅分子筛(TS-1)引起了越来越多的关注。本文综述了多级结构钛硅分子筛制备研究的最新进展,介绍了不同的制备方法和先进表征技术,并比较了各制备方法的优劣势,讨论了合成材料的孔结构、活性钛物种对烯烃环氧化催化反应和燃油催化氧化脱硫性能的影响。最后,对多级结构钛硅分子筛面临的挑战和未来的发展前景进行了展望。
林玉霞,徐德义,李 芳,刘月明
甲醇制丙烯过程研究进展
2021 Vol. 37 (4): 363-374
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甲醇制丙烯反应(MTP)是通过非原油路径获得大宗化学品丙烯的一个有效途径,无论是着眼于后石油时代的来临,还是我国多煤贫油少气的资源分布特点,以甲醇作为平台分子制取丙烯都是具有很大发展前景的反应过程。本文从三个方面综述了MTP反应过程的研究进展:1)分子筛的拓扑结构对反应活性中间体和产物扩散的影响;2)酸中心的类型、数量、强度以及酸中心的分布对MTP反应双循环路径的选择性控制;3)温度、空速、共进料等工艺条件对反应的影响。
周金波,李修仪,杨淑萍,李 博,程中克
正丁烷异构化工艺与催化剂研究进展
2021 Vol. 37 (4): 375-384
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正丁烷异构化对烷基化单元的原料供给以及碳四资源高效利用的意义重大,本文综述了正丁烷异构反应机理、工业应用技术以及近年来国内外正丁烷异构化催化剂的研究进展。正丁烷异构化催化剂的研究主要集中在双功能异构化催化剂,通过不断探究金属活性中心与酸性中心间的关系,进一步认识烷烃异构化反应机理进而达到催化剂的精准设计,而降低贵金属的含量或寻找可代替贵金属的其他助剂组分则是今后研究的主要方向。
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