期刊信息
主  编:谢在库
执行主编:
杨为民 阳永荣
副  主 编:
吴德荣 周兴贵
     胡晓萍(常务)
 
2019年 35卷 5期
刊出日期:2019-10-25

研究论文
综述
 

      研究论文
李相呈,刘 闯,王振东,杨为民
SCM-14分子筛高效催化环己酮氧化制备ε-己内酯
2019 Vol. 35 (5): 385-392
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采用4-吡咯烷基吡啶作为有机结构导向剂,在水热条件下合成了结构稳定的新结构硅锗酸盐SCM-14分子筛,并对该材料的结构和酸性质进行了表征。研究发现,SCM-14分子筛不仅具有较高的比表面积(166 m2/g),同时具有Br?nsted酸和Lewis酸两种酸物种。通过SCM-14分子筛中的Lewis酸来催化环己酮Baeyer-Villiger氧化高效制备ε-己内酯,进一步考察了反应溶剂、H2O2浓度、催化剂用量、氧酮比、反应温度和时间等因素对环己酮转化率和ε-己内酯选择性的影响。在较佳的反应条件下,环己酮转化率为46.5%,ε-己内酯选择性为63.8%,其收率达29.7%,同时SCM-14分子筛具有良好的循环稳定性。
潘瑾雯,高 歌,何广湘,郭晓燕,杨索和,靳海波,马 磊
异丙苯侧链烷基化负载碱金属催化剂催化性能
2019 Vol. 35 (5): 393-401
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采用异丙苯与乙烯侧链烷基化反应研究碱金属催化剂的催化性能,考察了催化剂种类、载体煅烧温度、助剂和碱金属负载量以及助剂和碱金属负载温度等因素对催化反应结果的影响,并对催化剂使用寿命进行考察。结果表明,对K/KOH/γ-Al2O3型催化剂,随KOH与金属K的负载量增加,催化剂活性均呈现先增强后减弱的趋势;随着两种组分负载温度升高,催化剂活性均有增强的趋势。采用CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、CO2吸附态红外光谱(FT-IR)和X射线衍射(XRD)等手段对固体碱催化剂进行碱性质、组分以及结构特性的表征。根据实验结果确定了较优的催化剂制备工艺条件为载体焙烧温度550℃,290℃下负载10%K,360℃下负载20%KOH,在此条件下异丙苯转化率为99.8%,生成叔戊基苯的选择性为97.9%。
李华英,董 骞,石张平,邹 薇,孔德金
甲苯和甲醇制二甲苯催化剂的失活与再生
2019 Vol. 35 (5): 402-409
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针对甲苯甲醇甲基化反应催化剂失活快的问题,对ZSM-5分子筛催化的甲基化反应的反应行为进行了分析,并结合X射线衍射(XRD)、N2吸附–脱附、傅里叶红外光谱(FT-IR)和吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等方法对失活催化剂以及积炭物种进行了表征。结果表明,固定床甲基化反应中催化剂经历平稳期和快速失活期,二甲苯的选择性随着反应的进行持续上升,甲苯歧化反应持续受到抑制。积炭物种主要由羰基以及羟基化合物、烷基芳烃和复杂的稠环芳环等物质组成。积炭物种会堵塞分子筛孔道以及覆盖表面酸性位,孔道阻塞是造成催化剂快速失活的原因。在此基础上提出了一种操作简单的梯度氧化烧焦再生方式,能使催化剂的结构性质以及催化性能得到有效地恢复。
赵建平1,2,赵银峰1,叶 茂1,刘中民1
MTO积炭催化剂在O2/CO2气氛中的再生动力学
2019 Vol. 35 (5): 410-415
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为了开发一种既能满足甲醇/二甲醚制烯烃(DMTO)积炭催化剂再生要求,又可以富集再生尾气中CO2技术,在热重分析仪上采用等温和非等温方法对工业流化床反应器中积炭催化剂进行O2/CO2气氛中的再生动力学研究。结果表明,积炭DMTO催化剂O2/CO2气氛中再生反应速率对催化剂积炭含量表现为一级反应。两种方法下得到的空气再生活化能有所不同,等温方法得到再生活化能约为70 kJ/mol,而非等温方法得到再生活化能约为80 kJ/mol。所得动力学对于O2/CO2气氛下燃烧再生器的设计和操作优化有重要的意义。
赵泽普,李志刚,杨 博
脂肪醇族酰基受体对酶法拆分扁桃酸对映体的影响
2019 Vol. 35 (5): 416-421
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利用脂肪酶拆分手性酸是目前研究的热点及难点,脂肪醇作为手性拆分中的酰基受体,对选择性具有较大的影响。探究了不同碳链长度的脂肪醇作为酰基受体对扁桃酸对映体的拆分的影响,选取了不同的脂肪醇与扁桃酸在异丙醚中进行酯化反应。结果表明,随着脂肪醇链长增加,选择性呈降低趋势,转化率呈升高趋势。其中中链脂肪醇(碳原子数5~8个的脂肪醇)相比短链脂肪醇(碳原子数小于等于4个的脂肪醇)选择性差别并不大,而转化率明显提升;长链脂肪醇(碳原子数大于等于9个的脂肪醇)选择性较差。在对中链脂肪醇进一步探究中发现,正戊醇作为酰基受体优于其他中链脂肪醇,继而考察了各条件对反应的影响,得到在反应温度30 ℃,摇床转速200 r/min,加酶量200 mg,底物物质的量之比1:4和反应时间5 h的条件下,扁桃酸戊酯过量值(eep)可以达到70.09%,外消旋转化率达到23.40%。
边思雨,关聪聪,王淑芳,王延吉
氯化铵及有机碱盐酸盐分解反应的影响因素
2019 Vol. 35 (5): 422-428
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氯化铵是联合制碱中的一种副产品,为实现氮元素和氯元素的高效利用,从根本上解决联碱工业中副产品过剩与环境污染问题,选择几种不同结构的有机碱,对有机碱作用下的氯化铵分解释放氨气和有机碱盐酸盐分解释放氯化氢的反应过程进行了研究,关联了有机碱碱性、结构及溶剂化作用对分解反应的影响。研究结果表明,有机碱碱性对氯化铵分解以及相应有机碱盐酸盐的分解并没有呈现出完全的正相关性。除碱性的影响外,有机碱对分解反应的影响还与有机碱自身的结构及溶剂化作用有关。三己胺和三辛胺是能够同时实现氯化铵分解和相应有机碱盐酸盐分解的适宜有机碱。溶剂对分解反应影响很大,在三己胺和三辛胺作用下的氯化铵分解反应需要在极性的醇溶剂中进行,而相应有机碱盐酸盐的分解则需要以非极性的烷烃为溶剂。
孙欣欣1,吴 凯1,王 钘2,钱俊峰2,何明阳2
癸基酚聚氧乙烯醚的合成与性能研究
2019 Vol. 35 (5): 429-434
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为了开发副产混合C10烯烃资源的高附加值产品,丰富己烯装置产品的种类,提高经济效益,以混合C10烯烃和苯酚为原料,首先在固定床反应器中进行烷基化反应合成癸基酚,然后将其与环氧乙烷进行加成反应合成癸基酚聚氧乙烯醚(DPEO-10),并将DPEO-10与壬基酚聚氧乙烯醚(NPEO-10)进行了部分性能的对比测试。通过实验筛选出烷基化反应较好的工艺条件为5%Al和5%Mn离子改性阳离子树脂催化剂,空速0.6 h-1,反应温度100 ℃,苯酚与C10烯烃物质的量之比4:1。在上述条件下,癸烯转化率为99.4%,选择性为95.5%,且连续运行1 000 h以上催化剂活性没有明显变化。DPEO-10和NPEO-10性能对比结果表明,DPEO-10润湿性能优于NPEO-10,在二甲苯中形成的乳液稳定性与NPEO-10相当。
吴欣悦,张卫东,沙 鸥,李应成
超高界面活性阴阳离子表面活性剂复合驱油体系研究
2019 Vol. 35 (5): 435-441
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为提高高采出、高含水老油田采收率,研发了超高界面活性阴阳离子表面活性剂复合驱油体系S1。结果表明,针对胜利河口原油,在温度75~120 ℃,矿化度6 000~50 000 mg/L,二价离子100~2 000 mg/L,表面活性剂浓度0.05%~0.50%条件下,体系油水界面张力达到2×10-3 mN/m,增溶参数达到20。此外,该体系还可将岩石润湿性由油湿调变为中性润湿,是一种可有效调控油、水和岩石三相界面作用力,实现剥离原油和降低油水界面张力的超高界面活性原位微乳液表面活性剂体系。
王 斌
高温高盐油藏驱油聚合物的合成及应用
2019 Vol. 35 (5): 442-449
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针对常规驱油用聚丙烯酰胺在高温高盐Ⅲ类油藏条件下热稳定性差和抗剪切能力弱的问题,以丙烯酰胺(AM)和2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸(AMPS)作为主要单体,引入自制的耐水解单体(APS-3),合成一种新型耐温抗盐聚合物。研究了引发剂、pH值和引发温度对驱油用聚合物黏均分子量的影响,对合成聚合物的耐温、抗盐、热稳定及抗剪切等应用性能进行测试。结果表明:在引发剂质量分数为0.40%,pH值为7~9,温度为25 ℃时能够合成黏均分子量达2.0×107以上的耐温抗盐聚合物。该聚合物在80 ℃、矿化度10×104 mg/L的条件下,老化100 d后黏度保留率为80.04%,满足高温高盐Ⅲ类油藏聚合物驱油的需求。该产品在中原油田6个井组开展应用,综合含水降低2.10%,采收率提高2.45%。
杨 欢1,2,陈 阳1,2,王 焕1,2,黄际兵1,2,覃小刚1,2,文 路1,2,李维成1,2,孙登科1,2
污泥水热氧化环流反应器的设计及优化
2019 Vol. 35 (5): 450-460
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环流反应器是非常适合于污泥水热氧化的一类气液反应装置。从实验研究和计算机模拟两个方面对环流反应器性能进行了初步探索,建立了处理量为0.1 m3/h的环流反应器冷模实验装置,并就反应器的喷嘴类型和数量、高径比(H/D)、下降区与上升区截面积之比(Ad/Ar)和颗粒沉积展开了若干实验;建立了计算流体力学(CFD)模型,并利用Design Expert软件对环流反应器进行了设计优化。实验结果表明,环形喷嘴(环隙进气)、H/D为10及Ad/Ar为0.333时,反应器性能较优。表观气速增大到0.007 0 m/s时,大部分颗粒物悬浮,进一步增大表观气速,只有少量颗粒物沉积。CFD模型计算值与实际值偏差较小,误差在10%以内。优化后,上升区含气率提高了9%。
张 彬, 刘文杰
基于苯乙烯过程生产数据驱动的软测量模型研究
2019 Vol. 35 (5): 461-468
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针对苯乙烯生产过程的特点,引入软测量技术在线预测苯乙烯生产过程的一些关键参数,介绍了人工智能BP神经网络和部分最小二乘方法的软测量建模方法,基于企业生产数据研究了乙苯脱氢转化率、第一脱氢反应器脱氢转化率、第二脱氢反应器脱氢转化率和苯乙烯选择性等关键变量的软测量方法,对比了BP神经网络和部分最小二乘方法建模优缺点,应用结果表明,基于BP神经网络所建立的关键参数的软测量模型可真实再现实际苯乙烯生产过程,为安全可靠监控苯乙烯生产过程及未来实施先进及优化控制技术奠定了基础。
      综述
金 竹2,葛 赞1,王 亮3
沸石封装金属纳米颗粒提高多相反应催化性能研究进展
2019 Vol. 35 (5): 469-480
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金属和沸石分子筛是两种广泛应用于氧化还原和酸催化反应的重要催化剂,然而,金属纳米颗粒的团聚和烧结效应通常会导致反应过程中催化性能的损失。而具有均一孔道、结构多样性以及比表面积大等优点的沸石分子筛由于缺乏金属活性位极大地限制了其在催化反应中的活性和应用范围,因此,在沸石内部封装具有催化活性的金属纳米颗粒具有重要意义。综述重点介绍了近年来沸石封装金属纳米颗粒(金属@沸石)催化剂的研究进展,通过使用带有有机基团的稳定剂或晶种法等封装金属或金属氧化物的方法,有效地结合了金属颗粒的高活性以及分子筛载体的高选择性,提高反应活性的同时体现了金属-酸位点的协同催化性、选择性、抗浸出性和抗烧结性等优异性能,这些优势使得此类催化剂具有良好的工业应用前景。
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