针对电催化N2还原反应(ENRR)合成氨工艺面临的氨产率极低和法拉第效率不高等问题,搭建了低温等离子体耦合电催化还原(NTP-ENRR)合成氨反应系统。通过在电催化反应前引入N2/O2等离子体活化过程,将N2以 和 的形式固定在溶液中。通过化学还原法高效地合成Cu、Pd、Ag等系列金属纳米催化剂,并对比研究了其电催化合成氨的性能。其中,Cu NPs催化剂实现了4 222 μg/(mg·h)的高氨产率,相较于传统的直接ENRR合成氨提高了2~3个数量级,法拉第效率最高可达88.6%。等离子体对N2/O2分子的高效活化、Cu NPs较小的电荷转移电阻和更多有效晶面的暴露共同促进了氨的高效合成。本工艺利用可再生能源,实现以N2为氮源、H2O为氢源,在温和条件下绿色、快速地合成氨,具备良好的应用前景。

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化学反应工程与工艺
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等离子体活化N2/O2耦合电催化还原合成氨研究
朱贺洋1,俞铭威1,雷乐成1,2,杨 彬1,2
1.浙江大学化学工程与生物工程学院,浙江 杭州 310058;
2.浙江大学衢州研究院,浙江 衢州 324000
Study on Plasma Activated N2/O2 Coupled Electrocatalytic Reduction of Ammonia Synthesis
ZHU Heyang1, YU Mingwei1, LEI Lecheng1,2, YANG Bin1,2
1. College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;
2. Institute of Zhejiang University-Quzhou, Quzhou 324000, China
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