期刊信息
主  编:谢在库
执行主编:
杨为民 阳永荣
副  主 编:
吴德荣 周兴贵
     胡晓萍(常务)
 
2023年 39卷 3期
刊出日期:2023-06-25

研究论文
研究简报
综述
 

      研究论文
王晨文,崇明本,程党国,陈丰秋
纳米CuCl催化直接法合成三乙氧基硅烷
2023 Vol. 39 (3): 193-200
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为研发高效的催化剂和深入认识直接法合成三烷氧基硅烷反应的机理,采用水热合成法制备了纳米CuCl催化剂,并用于催化乙醇与硅粉直接合成三乙氧基硅烷。探究了硅粉粒度、反应时间、硅粉与催化剂混合物预处理温度和预处理时间等因素对硅粉转化率、三乙氧基硅烷选择性的影响。结果表明:硅粉粒度为0.074 mm(200目)、反应时间为2 h、硅铜预处理温度和时间分别为260 ℃和8 h时催化效果最佳,硅粉转化率为93.6%,三乙氧基硅烷的选择性达99.6%。同时,结合X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和X射线能谱(EDS)等表征结果,探讨了催化剂预活化和反应过程失活的内在作用机制。
王闻年,高焕新,杨为民
含钌双功能催化剂上苯加氢烷基化反应性能
2023 Vol. 39 (3): 200-210
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采用介微孔复合结构分子筛作为载体,并采用金属-配合物自组装、离子交换和等体积浸渍多种方法,对加氢烷基化双功能催化剂上的金属颗粒尺寸以及分布位置进行了调控,制备了酸中心与金属中心(双中心)位置分布不同的双功能催化剂。其催化苯加氢烷基化反应评价结果显示,双中心的相对分布对主产物环己基苯的选择性没有显著影响,但对苯的转化率以及副产物环己烷、二环己基苯的选择性表现出明显的差异,原因是催化剂上金属与载体间作用力、金属颗粒尺寸及尺寸分布的不同造成催化剂加氢性能的差异,影响了后续烷基化反应。采用金属孔道封装和双功能催化剂机械混合的方法,验证了溢流氢存在。溢流氢形成与扩散在反应中克服了微孔的扩散限制,使双中心之间的距离对苯加氢烷基化催化性能的影响减小。
李宇豪,勇晓龙,马子涛,唐明远,苏龙龙,郑 勇,王 琪,连奕新
混合载体锰基宽温SCR脱硝催化剂的研究
2023 Vol. 39 (3): 211-217
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为制备宽温脱硝催化剂,采用机械研磨方法获得了TiO2和ZSM-5混合载体,并采用浸渍法制备了负载型MnOx/TiO2-ZSM-5脱硝催化剂。对制得的催化剂进行了X射线衍射(XRD)、N2等温吸附-脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和NO程序升温脱附(NO-TPD)等表征,并考察了其催化脱硝活性。结果表明:MnOx/TiO2-ZSM-5催化剂具有较大的比表面积、更多的表面活泼锰物种、较多的酸位点,其对低温NH3和NO吸附量及高温NH3吸附量均有所增加,从而表现出更好的脱硝催化活性,在200~350 ℃时NO转化率达99%以上。
FLORES Jose,李洲鹏
MnO2@ACFF中间层强化高载量硫电极性能稳定性作用
2023 Vol. 39 (3): 219-226
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为提高碳材料对聚硫化物的吸附能力,将MnO2原位化学沉积于活性碳纤维炭毡(ACFF)的碳纤维表面,得到了聚硫化物吸附强化的多孔导电材料(MnO2@ACFF)。将其作为中间层设置于隔膜和硫电极之间,有效控制了高载量硫电极的聚硫离子穿梭,提高了活性物质利用率和库伦效率,降低了电极极化和电化学反应阻抗,提高了电极循环稳定性,避免了锂硫电池的突然失效。在2 mA/cm2的电流密度下,载硫量为15 mg/cm2的硫电极经过350次充放电循环仍保有430 mA·h/g的比容量。提高硫电极载硫量虽然使电极的循环稳定性下降,但载量为20 mg/cm2和30 mg/cm2的硫电极0.1 C下经过100次循环,仍分别保有736 mA·h/g和446 mA·h/g的比容量,比容量保持率为65%,而且面积比容量和面积比能量也能分别保持64%和42%,高于当前锂离子电池的面积比容量和面积比能量。
何秀娟,徐海民,裘 鋆,黄 鹂,沈之芹,李应成
聚醚两性离子泡沫剂的性能及应用
2023 Vol. 39 (3): 227-233
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针对天然气井排液采气技术中表面活性剂耐温耐盐性不足和稳泡性能弱等问题,研制了聚醚两性离子泡沫剂(LAEB)。实验考察了模拟地层盐水矿化度、温度、pH值和泡沫剂浓度对LAEB泡沫性能的影响,并与常规两性离子泡沫剂甜菜碱(LAB)性能进行了比较。结果表明:与LAB相比,LAEB的聚醚链段具有较大空间位阻,限制了羧基基团的反转,提高了LAEB的泡沫稳定性。在地层盐水的矿化度为0~155 g/L,pH值为3~7,温度为50~80 ℃,以及泡沫剂浓度为0.050%~0.150%(质量分数)条件下,LAEB起泡高度均达到150 mm。确定了LAEB较佳泡沫剂浓度为0.075%(质量分数),较佳使用地层盐水矿化度为0~141g/L。普光104-1井水淹后放喷无法恢复生产,采用LAEB泡沫排液措施后,放喷4 h产液19 m3,产气由水淹前1.8×105 m3/d提高到2.5×105 m3/d,产液由82.3 m3/d增加到138.8 m3/d,成功复产。表明LAEB在超深井水淹气藏的泡沫排液采气中具有良好的应用前景,为气井长时间的稳产高产提供保障。
沈坤杰,唐思扬,钟 山,梁 斌
提钛尾渣脱氯的胺萃取耦合矿化反应工艺
2023 Vol. 39 (3): 234-239
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工业含氯固废对环境危害很大,以水洗方法脱氯可能产生大量的废水和二次污染。采用有机胺萃取耦合CO2矿化反应方法对氯化提钛尾渣进行了脱氯处理,通过有机胺萃取Cl-避免了大量废水的产生。对比研究了水洗、矿化水洗等工艺的参数,结果表明,在更低的耗水量下,萃取矿化可以达到与3级水洗和3级逆流水洗相同的脱氯效果。在工业低温氯化矿渣的脱氯实验中,可以达到90%的脱氯效率,重复脱氯实验结果表明该工艺具有很好的重复性。有机胺再生实验结果表明有机胺再生率可以达到99% ,通过有机胺萃取循环再生,矿化水洗技术可以实现无水排放的废渣脱氯工艺。
李晓红,王洪涛,郑毅骏,马晓克,王艳学,姜丽燕,齐国祯
丙酮转化生成乙烯和丙烯过程的研究
2023 Vol. 39 (3): 240-245
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为实现甲醇制烯烃过程中产生的副产物丙酮能高选择性地转化为乙烯和丙烯,以SAPO-34分子筛为催化剂,在流化床反应器中考察了不同反应温度和丙酮浓度下连续运行时SAPO-34催化丙酮转化的结果,并与甲醇或丁酮转化的结果进行了比较。结合文献报道的丙酮转化路径,详细分析了实验现象。在反应温度为500 ℃、压力为0.28 MPa、原料空速为0.31 h-1、原料浓度30%(质量分数)的条件下,丙酮转化率为94.37%,乙烯和丙烯的选择性达到53.32%。本研究对甲醇制烯烃过程副产丙酮的高效利用有一定的指导意义。
许 磊,樊金龙,徐国昊
甲烷与丙烷混合无氧芳构化反应机理及反应动力学研究
2023 Vol. 39 (3): 246-251
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为促进甲烷的无氧芳构化反应,考察了在ZSM-5和Zn/ZSM-5分子筛催化剂上丙烷对甲烷无氧芳构化反应的影响,并通过原位红外光谱实验探究了甲烷和丙烷混合芳构化的反应历程。结果表明:在甲烷芳构化中引入丙烷可促进反应物的转化和芳烃产物的形成,Zn元素可促进甲烷的活化。原位红外光谱实验发现,甲烷在Zn活性位点上会形成Zn—CH3物种,然后与丙烷芳构化形成的苯结合,进一步促进苯环支链低聚物的形成,从而促进芳烃的形成。在550~650 ℃反应温度下,对Zn/ZSM-5催化剂上甲烷丙烷混合无氧芳构化反应动力学进行了研究,发现相同反应温度下芳烃各产物生成速率常数的大小为:k(苯)>k(甲苯)>k(二甲苯),其生成苯、甲苯和二甲苯反应的表观活化能分别为25.1,31.9和77.9 kJ/mol,苯为主要芳烃产物。
刘 辉,许启跃,叶树亮
基于动态传热模型的反应器温度振荡量热法研究
2023 Vol. 39 (3): 252-264
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为研究温度振荡量热法对反应器传热因子(UA)和反应热(Qr)的动态估计性能,基于热平衡理论建立了一种通用的反应器模型,模拟研究了放热工况、夹套介质流速和反应器体积对该方法估计结果的影响,并使用系统的总体时间常数(τ')对振荡量热法适用性进行量化评价。结果表明:温度振荡量热法适用于放热速率平稳的反应过程,建议在5 L以内的小型反应器中应用温度振荡量热技术,对于体积较大的反应器或变化剧烈的放热反应过程,需要增加夹套油液流速以提高τ'的大小。τ'的建议值应小于900 s,随着该值的增加,振荡周期将逐渐延长,反应过程中UAQr的整体估计质量也会逐渐降低。研究结果阐明了温度振荡量热法的适用性,对反应器系统的开发有重要意义。
      综述
卞佳林,王学娟,刘国锋
金银合金发光纳米团簇研究进展
2023 Vol. 39 (3): 265-282
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金银合金纳米团簇作为一类极具潜力的发光纳米复合材料,由于其结构精准、尺寸可控、光学性能可调谐、生物相容性良好等特性,在纳米生物医学前沿领域应用的研究具有重要意义,近年来也受到材料与化学科研工作者的广泛关注。本文主要回顾了金纳米团簇、银纳米团簇及金银合金纳米团簇的合成方法、结构设计及发光性质,综述了金银合金发光纳米团簇在生物成像、分子识别和光敏抗菌等生物医学方面的应用进展,并对其未来研究方向及应用前景进行了展望。
      研究简报
管琪雯,张卫红,陆明珠,邹 凯,刘 平
壳聚糖固载碱性离子液体催化Knoevenagel缩合反应
2023 Vol. 39 (3): 283-288
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通过壳聚糖与1-乙烯基-3-丁基氯化咪唑([VBIm]Cl)的自由基加成反应以及随后与KOH溶液的阴离子交换反应,制备了壳聚糖固载碱性离子液体催化剂(CS-NH-[EBIm]OH)。考察了该催化剂在苯甲醛与丙二腈的Knoevenagel缩合反应中的催化性能。结果表明:CS-NH-[EBIm]OH是催化Knoevenagel反应的高效多相催化剂,所得缩合产物(苯亚甲基丙二腈)的收率和选择性分别高达99.1%和100%。每次使用后的催化剂经简单处理后可以再循环使用4次而产物产率无明显下降。此外还发现CS-NH-[EBIm]OH对各种醛和丙二腈的Knoevenagel缩合反应表现出较高的催化活性。
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