期刊信息
主  编:谢在库
执行主编:
杨为民 阳永荣
副  主 编:
吴德荣 周兴贵
     胡晓萍(常务)
 
2022年 38卷 5期
刊出日期:2022-10-25

研究论文
综述
 

      研究论文
徐滋溥,刘 民,郭新闻
协同调节ZSM-5孔结构及酸性制备高性能MTP催化剂
2022 Vol. 38 (5): 385-393
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以水热合成法制备了结晶度良好的硼硅MFI沸石,对其进行碱处理并在此过程中添加Al3+以达到脱硼补铝的目的,得到具有不同孔结构和酸性质的多级孔分子筛。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、物理吸附和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对合成的分子筛进行了表征,并在固定床反应器中考评了分子筛样品催化甲醇制丙烯(MTP)反应的性能。结合MTP反应评价和反应后分子筛样品的热重分析,发现碱处理过程中选择适宜的NaOH浓度有利于丙烯选择性提高,同时降低积炭速率。实验结果表明:在甲醇空速为3 h-1的条件下稳定运行600 h,甲醇转化率大于99%,丙烯选择性保持稳定,失活催化剂积炭量约为40%(质量分数),催化剂容炭能力良好。
曾 艳,穆冠羽,郑 勇,曹彦宁,刘福建,梁诗景,江莉龙
氮掺杂碳材料的制备及其催化水解羰基硫性能
2022 Vol. 38 (5): 394-401
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羰基硫(COS)的高效水解脱除是解决工业气体中COS危害的有效手段。本研究发展了一种简便的固相机械化学方法,制备了氮掺杂碳催化剂(TOK-X),并实现高效催化水解COS。采用对苯二甲醛和邻苯二胺为碳源和氮源,以KOH为活化剂,经机械研磨聚合后进行高温活化,制得一系列高比表面积(≥2 600 m2/g)片状堆叠的氮掺杂碳催化剂。活化温度对催化剂的COS水解性能有显著影响,不同活化温度下所制备催化剂的活性大小为TOK-700>TOK-800>TOK-600>TOK-900。700 ℃活化温度下所制备的催化剂TOK-700在70 ℃下可催化COS水解98%以上。催化剂组成和结构的表征结果表明,催化剂的高活性可能来源其高比表面积和高吡啶氮含量。
杨靖丰,黄 龙,陈建华,易玉峰,王新承
载体对负载型银催化剂催化乳酸乙酯氧化制丙酮酸乙酯的影响
2022 Vol. 38 (5): 402-412
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为了提高电解银催化剂催化乳酸乙酯选择性氧化制丙酮酸乙酯的性能,选用SiO2α-Al2O3γ-Al2O3为载体,制备了负载型银基催化剂。系统地考察了催化剂的载体类型、负载量和焙烧温度对反应的影响,并通过X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对负载型银基催化剂进行了表征。证明了游离的Ag+离子和带正电荷的银团簇Agnδ+是该反应的活性物种,当载体类型为α-Al2O3,银负载量为7.8%,焙烧温度为600 ℃时得到性能较佳的催化剂。在反应温度为340 ℃、氧和乳酸乙酯物质的量比为1.4、液时空速(LHSV)为0.6 h-1的条件下,乳酸乙酯的转化率为96.8%,丙酮酸乙酯的选择性达90.7%。经过100 h反应后的催化剂仍具有较高活性,通过原位烧炭可实现再生,具备良好的工业应用前景。
叶菁睿,何光裕,陈海群
基于MOF衍生制备Pd-CeO2催化剂及其催化氧化性能
2022 Vol. 38 (5): 413-419
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为提高负载型Pd基催化剂对低浓度CO氧化反应的催化活性,在金属有机框架(MOF)组装过程中引入Pd,并利用后续热解衍生制备出了Pd-CeO2催化剂。通过X射线衍射(XRD)、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和拉曼光谱(Raman)等对催化剂进行了表征,然后在固定床中考评了其催化CO氧化反应的性能。结果表明:基于MOF衍生的制备方法可有效防止负载型Pd-CeO2催化剂中Pd的团聚和流失,并在热解衍生过程中促使Pd与CeO2之间产生金属-载体相互作用,提高了表面氧空穴浓度,使得Pd-CeO2催化剂在162 ℃下催化CO氧化反应达到90%的转化率。
朱小娟,孙雅飞,王丽丽,吴萌萌,万 颖
有序介孔碳载金属催化剂用于择形催化
2022 Vol. 38 (5): 420-430
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择形催化在精细化学合成等领域发挥着重要作用。有序介孔材料具有相对大的孔径以及规整的孔道结构,探究其在有机合成中择形催化性能具有重要意义。本研究考察了有序介孔碳载AuPd合金催化剂的孔径对苄醇选择氧化和喹啉选择加氢反应中分子尺寸选择催化性能的影响。结果表明:有序介孔碳催化剂介孔孔径与反应物分子尺寸之间存在明显的正依存关系。苯甲醇和喹啉等尺寸较小的底物分子可扩散进入3.5 nm的介孔孔道,在合金表面反应;而尺寸较大的分子如2-甲基苄醇和3,5-二叔丁基苄醇,内扩散受到限制,几乎不能发生转化。当孔径扩大至5.0 nm时,2-甲基苄醇可扩散进入孔道,催化氧化的转化频率(TOFPd)可达307 h-1;进一步扩大孔径至6.0 nm,尺寸更大的分子如3,5-二叔丁基苄醇也能被氧化,TOFPd达到140 h-1
韩 清,向中华
质子交换膜燃料电池阴极梯度催化层的数值模拟
2022 Vol. 38 (5): 431-437
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质子交换膜燃料电池催化层中使用的商用Pt催化剂价格昂贵,优化催化层成分分布对降低电池成本、提高Pt利用率和改善电池性能具有重要意义。本研究采用数值模拟技术计算了含有两个子层的梯度催化层和传统单层催化层的流体流动、传质、电化学反应过程,对比两者的模拟结果发现:当催化剂、离聚物和孔隙以梯度的形式分布时,改善了阴极反应物氧气的传输和生成物水的排出,梯度催化层的电池性能明显优于平均分布催化层的电池性能。
芮金州,彭虎红,关怡新,姚善泾
活性氧响应海藻酸钠/聚乙烯醇水凝胶敷料的制备及性能
2022 Vol. 38 (5): 438-445
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负载活性药物的水凝胶敷料能够通过药物的控制释放,防止细菌感染、消除炎症,从而有效促进伤口愈合,其性能与水凝胶的组成、制备方法以及药物负载过程有关。将3-氨基苯硼酸接枝的海藻酸钠(Alg-PBA)与聚乙烯醇(PVA)交联制备了水凝胶,研究了水凝胶的形成机理,考察了各组分质量比及PVA分子量对水凝胶形貌结构和流变行为的影响,并通过超临界溶液浸渍法将盐酸多西环素负载到水凝胶中。结果表明:Alg-PBA与PVA质量比为2:1、PVA分子量为77 kDa时,可制备机械性能良好的水凝胶,载药水凝胶在体外药物释放中表现出了明显的活性氧(ROS)响应性,为新型水凝胶伤口敷料的制备提供了参考。
赵婷婷,栾秋琴,王钰鑫,夏 力,孙晓岩,项曙光
基于火积的临氢降凝装置节能研究
2022 Vol. 38 (5): 446-452
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火积的概念可以描述物体传递热量的能力,基于火积的能量利用效率可作为评价热量合理利用的依据。本研究建立了基于火积的换热网络能量利用效率的数学模型,通过对蜡油临氢降凝实际生产装置进行换热网络能量利用效率的分析研究,验证了火积传递效率的合理性。结果表明:取最小传热温差(ΔTmin)分别为15,20和25 K,利用?分析法计算的?效率分别为90.32%,89.20%和88.08%,节约能量65.00%,59.25%和55.10%;火积分析法计算的火积传递效率分别为74.91%,73.46%和72.01%,节约能量55.44%,51.73%和48.01%,说明火积传递效率能够用来分析换热网络的热量是否被有效利用,然后实现热量的最大化利用及装置的经济效益最好的目标。
白红鑫,方向晨,刘全杰,贾立明,彭 冲
2-烷基蒽醌加氢合成过氧化氢的动力学研究
2022 Vol. 38 (5): 453-460
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针对蒽醌法合成过氧化氢工艺,采用Pd基催化剂在温度为30~60 ℃、压力为0.15~0.35 MPa的条件下研究了2-烷基蒽醌加氢反应过程,并采用多元线性回归分析建立了幂指型动力学方程。结果表明:随着2-乙基蒽醌、2-丁基蒽醌、2-戊基蒽醌侧链烷基官能团空间位阻效应增大,加氢反应活化能依次提高(15.663,18.715,19.347 kJ/mol),H2分压的反应级数增大,工作液中蒽醌浓度的反应级数和指前因子依次降低。在蒽醌转化率低于50%的条件下,2-乙基蒽醌加氢反应速率是2-丁基蒽醌的4.31倍、2-戊基蒽醌的6.63倍;在蒽醌法工况条件(55 ℃、0.3 MPa)下,H2于双酰胺衍生物溶剂中的体积扩散传质系数(kLa)为0.162 s-1,明显优于工业常用溶剂磷酸三辛酯(0.091 s-1)、三甲苯(0.057 s-1)中的kLa
周 杰,孙 莉,刘 振,朱志华,薛为岚,曾作祥
基于原位红外光谱法的聚氨酯热熔胶湿固化动力学研究
2022 Vol. 38 (5): 461-465
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采用傅里叶变换原位红外光谱技术研究了聚氨酯热熔胶湿固化反应表观动力学。设计了一种可实现湿度精准控制的原位池,提出了一个能够替代称重法研究湿固化反应动力学的原位红外研究策略。在85%相对湿度下,通过—NCO官能团的变化规律进行动力学分析。结果表明:在研究的温度范围内,聚氨酯热熔胶湿固化速率随着温度升高而加快;在反应初期低转化率时(40%以内),湿固化过程符合一级反应动力学,拟合计算得到活化能为38.17 kJ/mol。聚氨酯热熔胶湿固化反应动力学行为的研究对聚氨酯热熔胶的应用具有重要指导作用。
      综述
周 航,葛 赞,王 亮
乙烷定向生产乙烯技术的研究现状和趋势
2022 Vol. 38 (5): 466-472
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乙烷脱氢转化是一类重要的乙烯定向生产技术,有望取代当前基于石油路线的蒸汽裂解工艺。本文综述了近年来以乙烷为原料生产乙烯的各种技术的研究进展,包括蒸汽裂解、催化直接脱氢、氧化脱氢、CO2辅助脱氢等以及其它新兴工艺或反应过程。以热力学为主线讨论了这些过程的差异以及挑战。可以预见的是,目前仍迫切需要开发更高选择性、更低能耗的乙烷制乙烯技术。其挑战不仅在于研制更有效的乙烷转化催化剂,更需要设计合适的H2产物转化路径,从而突破乙烷脱氢转化的热力学平衡约束。
李浩鑫,邰国宇,刘 琦,吴光瑜,蔡张镇,韩建刚,朱咏莉
生物质类吸附材料在环境污染治理中的研究进展
2022 Vol. 38 (5): 473-480
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以农林废弃物等生物质为原料制备各种新型吸附剂,既实现了对农林废弃物的资源再利用,也可以用其简单高效处理各类污染物废水。本文主要综述了以农林废弃物为原料制备生物炭,用以去除环境中污染物的研究进展,讨论了生物炭的制备和改性方法,以及其在治理重金属离子、有机污染物、新污染物,以及土壤修复和“碳中和”等方面的应用,并对生物质类吸附材料在未来环境污染治理中的发展方向进行了展望。
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