期刊信息
主  编:谢在库
执行主编:
杨为民 阳永荣
副  主 编:
吴德荣 周兴贵
     胡晓萍(常务)
 
2022年 38卷 6期
刊出日期:2022-12-25

研究论文
综述
 

      研究论文
乔雨晴,顾 敬,李文治,赵 门,王祥昊,王双寿,刘 平,王军
碳夹铂三明治包覆Fe3O4纳米颗粒材料催化硝基苯加氢制对氨基苯酚
2022 Vol. 38 (6): 481-490
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采用二次包覆法制备了新型碳夹铂三明治包覆Fe3O4纳米颗粒材料(Fe3O4@C/Pt/C),运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等对其进行了系统表征,并考察了不同催化剂催化硝基苯加氢制对氨基苯酚的性能。研究表明:碳化温度影响Fe3O4@C/Pt/C的形貌、孔结构及催化性能,在800 ℃下制备的Fe3O4@C/Pt/C-800催化剂具有较好的催化硝基苯加氢制对氨基酚性能,硝基苯转化率为94.8%,对氨基苯酚选择性为80.4%。碳夹铂的三明治碳层对Fe3O4核起到保护作用,有效提高了Fe3O4@C/Pt/C的耐酸性能,在酸性介质中循环反应4次后,硝基苯转化率仍达到94.5%,对氨基苯酚选择性为70.2%。催化剂中的Fe3O4核与外围三明治碳层中的Pt粒子具有协同作用,有效抑制硝基苯在金属活性位上的过度加氢,赋予催化剂更高的对氨基苯酚选择性。
柯义虎,余小梅,王 学,徐换换,曹馨怡,朱钰卿,王 非
介孔CuO-CeO2复合氧化物负载Au催化剂催化氧化甘油制备二羟基丙酮
2022 Vol. 38 (6): 491-501
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以SBA-15为硬模板制备一系列不同Cu和Ce物质的量之比(Cu/Ce比)的介孔CuO-CeO2复合氧化物,并采用均匀沉积沉淀法成功制备了负载型Au催化剂,在无碱条件下,将此催化剂用于催化甘油氧化制备1,3-二羟基丙酮(DHA)反应体系。通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS),H2程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)等方法表征了CuO-CeO2复合氧化物以及其负载Au催化剂。结果表明:不同Cu/Ce比下,由于载体结构发生明显的改变,导致催化剂中活性组分Au与载体间、Cu与Ce之间的相互作用以及催化剂的结构存在差异,因此在催化反应中,表现出不同的催化活性。当Cu/Ce比为5:1时,Au/CuO-CeO2催化剂具有较好的催化性能,在反应温度为80 ℃,初始氧气压力为1 MPa,反应2 h时,甘油转化率为80.3%,DHA的选择性为89.7%。
文志辉,刘清华,张荣斌,冯 刚
Co改性SAPO-11分子筛择形催化2-甲基萘烷基化反应
2022 Vol. 38 (6): 502-508
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2,6-二甲基萘(2,6-DMN)是一种高附加值的聚酯单体。通过水热法合成SAPO-11分子筛,再经不同浓度Co(NO3)2进行改性,并用于催化2-甲基萘(2-MN)烷基化反应制备2,6-DMN。结果表明:经Co改性后的SAPO-11分子筛催化剂,2-MN转化率有一定程度降低,但是2,6-DMN选择性以及2,6-DMN和2,7-DMN(2,7-二甲基萘)物质的量之比(2,6-/2,7-DMN比)均有不同程度的提升。其中,Co质量分数为3%的Co/SAPO-11分子筛具有较高的活性,在400 ℃下反应3 h后,2,6-DMN的选择性和2,6-/2,7-DMN比分别达到了44.1%和2.06。Co浸渍修饰了SAPO-11分子筛的孔道结构并调变了分子筛的酸性性质,提高了催化剂的催化性能。
齐升东,孙晓雪,王德举,刘 丽
MTO废弃催化剂资源化利用制备A型分子筛
2022 Vol. 38 (6): 509-514
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采用硝酸溶液对甲醇制低碳烯烃(MTO)废弃催化剂进行预处理,通过调控浸出过程的液固比、硝酸浓度以及浸出温度等,控制浸出固渣硅铝物质的量比(Si/Al)约为1、磷的浸出率大于90%。对利用浸出固渣作为硅铝原料制备A型分子筛进行了系统研究。结果表明:通过碱熔活化-水热晶化可将固渣成功转化为A型分子筛。加入固渣量为60%(质量分数)的氢氧化钠,于450 ℃下碱熔活化3 h,在水渣比为5和晶化温度为80 ℃的条件下晶化24 h,制备的A型分子筛静态水吸附容量不低于24%,达到一等品4A分子筛活化粉的性能标准。
刘杨鹏,乐 翔,宋金星,陈八斤,王胜鹏,刘 权,任勇源,詹晓力,张庆华
含氟丙烯酸锌共聚物自抛光防污树脂的合成与性能
2022 Vol. 38 (6): 515-524
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丙烯酸锌自抛光树脂是一种高效的海洋防污材料,树脂中亲/疏水组分含量对其水解速率的的影响机制有待研究。本研究通过自由基聚合制备了一系列亲/疏水单体含量不同的丙烯酸锌树脂,结合红外光谱、接触角测试和白光干涉等多种表征,对其共聚物结构、降解机制和微纳结构动态变化进行了系统性研究。结果表明:随着丙烯酸锌树脂中的亲水组分含量提高,亲水性显著增强,水膜在树脂表面的浸润性能提升,极大加快了树脂的水解速率。此外水解增大了树脂表面粗糙度,提高水膜与树脂的实际接触面积,从而进一步加快树脂水解速率。因此在丙烯酸锌树脂体系中,可通过调整亲/疏水组分含量,实现对浸润性和降解速率的精准调控,推动丙烯酸锌自抛光树脂在海洋防污领域的应用与发展。
李 聪,王洪学,白 瑜,周 炳,李应成
热塑性聚乙烯醇/乙烯-乙烯醇共聚物熔融挤出共混物制备及性能研究
2022 Vol. 38 (6): 525-533
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氢键作用对聚合物的共混改性影响显著,通过双螺杆挤出机熔融共混的方式,制备了不同质量比的热塑性聚乙烯醇(TPVA)/乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)的共混物,采用差示扫描量热仪(DSC)、动态热机械分析(DMA)、熔融指数仪和高压毛细管流变仪等研究共混物中氢键作用对热学性能及流变性能的影响。结果表明:共混物中TPVA与EVOH之间存在较强的氢键,TPVA与EVOH相容性较好但尚未完全混溶,彼此独立结晶,分别归属于TPVA和EVOH组分的结晶峰温度(Tc)和熔融峰温度(Tm)的变化与共混物的组成呈线性关系。共混物的熔体流动速率明显高于两种起始原料,呈现“熔体流动速率峰”现象;共混物体系的熔体黏度变化趋势与剪切速率密切相关,主要归因于体系中分子间氢键作用。
温润娟,朱传琪,丁文瑶
旋风分离器在费托反应器的分离应用模拟分析
2022 Vol. 38 (6): 534-540
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本工作针对费托反应器顶部气固分离情况,开展反应器顶部旋风分离器的流场模拟研究,研究气相和颗粒相流动特征。结果表明:固相颗粒在离心力作用下在壁面富集,气相则在压差力作用下流向分离器中心,并由升气管排出分离器,实现气-固两相分离。固相颗粒与旋风分离器壁面碰撞后多为折线运动,与气体的跟随性较差。在旋风分离器顶板外沿、直筒段和锥体段交界处存在气相轴向速度大于0的区域,造成顶板下方和旋风分离器外筒变径处颗粒停留时间长,存在颗粒聚集。此外,旋风分离器的分离效率与颗粒粒径有关。模拟结果表明,粒径为10 μm以上的颗粒分离效率均可达到99.9%以上,能够满足工艺要求的分离效果。
张兴赐1,林吉超2,丁 炯,胡东芳,叶树亮
绝热环境中碱对苯溶液中2,4-二氯过氧化苯甲酰热分解的影响
2022 Vol. 38 (6): 541-551
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为了研究碱的存在对苯溶液中2,4-二氯过氧化苯甲酰(DCBP)热分解特性的影响,使用绝热加速量热仪,对多组不同热惰性因子的30%(质量分数)DCBP/苯溶液以及混有NaOH溶液的30%DCBP/苯溶液进行热解实验,采用无模型方法进行热动力学计算,并结合动力学补偿效应对相应的反应模型进行了研究。结果表明:DCBP/苯溶液在333.15 K已发生热分解;加入NaOH后,DCBP/苯溶液活化能明显降低,反应模型也更加复杂,分解放热量和放热速率减小;随着碱浓度的增大,DCBP/苯溶液的热分解反应起始温度降低;NaOH的存在促进了DCBP/苯溶液的热分解,增加了其引发热失控的可能性,但降低了热失控的严重度。因此,在DCBP的使用、运输等工业过程中应控制温度,同时避免其与碱性物质的混合。
陈 晴,张佳丽,李 帅,章海霞,侯 莹
泡沫镍自支撑的草酸镍复合材料的制备及电化学性能
2022 Vol. 38 (6): 552-559
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利用泡沫镍为集流体直接生长活性物质制备电极材料的方法,具有增加导电性以及免黏结剂等优点。以六水合硝酸镍作为镍源,泡沫镍作为集流体,通过水热法制备了草酸镍/泡沫镍(NiC2O4/NF)自支撑电极,并对其进行电化学性能测试。结果表明:当六水合硝酸镍与草酸的物质的量之比为1:5、电流密度为0.5 A/g时,NiC2O4/NF自支撑电极的质量比电容高达2 027.78 F/g;以100 mV/s的扫描速率循环3 000次后,电极的质量比电容增加到113.36%,较高的质量比电容和良好的循环性能揭示了NiC2O4/NF自支撑电极在储能领域中良好的应用前景。
朵亚琳,王 岚,张 烨,王龙耀
表面微观结构对钛基电极锡锑氧化物层泥裂的影响
2022 Vol. 38 (6): 560-565
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在钛基金属氧化物电极制备过程中,锡锑氧化物(ATO)层泥裂是影响电极性能的一个关键难题。分别以致密钛板、钛金属粉末和多孔钛板为基体,研究钛基材料表面微观结构对ATO层泥裂现象的影响,并对电极的表面形貌、阻抗和抗氧化性能进行表征和分析。研究结果表明:基体材料微米级薄壁弯曲结构对ATO层的应力具有明显的缓解效果,刻蚀产生的坑道壁对ATO层具有分隔锚定作用,二者结合能够有效消除钛基ATO层的泥裂现象,电极性能得到大幅提升。以多孔钛板为基体制备得到的ATO电极的电荷转移电阻(Rct)约为0.5 Ω,仅为致密钛板基体的1/20。电流-时间曲线(扫描电位为2.0 V,电解质为0.5 mol/L的H2SO4)表明,多孔钛板基ATO电极的稳定电流密度为40 mA/cm2,致密钛板基ATO电极的则仅为0.2 mA/cm2
      综述
曾添钦,白张君,王丙昊,田 昇,陈 浪,尹双凤
甲苯选择性氧化制备苯甲醛多相光催化剂研究进展
2022 Vol. 38 (6): 566-575
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苯甲醛作为重要精细化学品,广泛地应用于医药(如合成头孢菌素)、香精香料、农药和染料等领域。由于光催化甲苯选择性氧化制苯甲醛具有反应条件温和、成本低和绿色环保等优势,其受到了研究者的关注。然而光催化甲苯选择性氧化催化剂存在高活性与高选择性不能兼得等问题,限制其实际应用。本文结合目前光催化甲苯选择性氧化可能机理,分别从强化载流子的分离、甲苯分子的吸附、活性物种的产生等方面对多相光催化甲苯选择性氧化的最新研究进展进行总结。同时,从光催化机理的深入研究、高效光催化剂的理性设计、光催化甲苯与其它小分子氧化偶联制备高附加值化学品新工艺以及光催化反应过程的放大个角度对光催化甲苯选择性氧化领域进行了展望。
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